Magano, sebuah dunia yang ditempati oleh makhluk-makhluk jahat yang dikenal sebagai “Impurity”, yang artinya kenajisan. Mereka memiliki kekuatan untuk merasuki tubuh manusia, sehingga mampu melumpuhkan kesadaran manusia yang dirasuki. Sekumpulan orang yang ditugaskan untuk membinasakan Impurity disebut dengan exorcist. Mereka memusnahkan Impurity dengan cara “Purify” yang artinya menyucikan atau memurnikan.

Rokuro adalah seorang siswa yang dipandang sebagai siswa yang tidak berbakat dalam hal apapun. Rokuro juga merupakan seorang pemuda yang labil, karena selalu menggonta ganti cita-citanya dari menjadi seorang pemain sepak bola yang terkenal dan memenangkan piala dunia, menjadi idola yang terkenal, sampai bercita-cita jadi seorang komedian. Tetapi dia selalu gagal untuk mencapai cita-citanya tersebut karena tidak memiliki kemampuan yang mendukung.

Tetapi di balik kegagalan itu semua, Rokuro dulunya sebenarnya merupakan seorang exorcist yang handal. Kemampuannya diakui oleh banyak exorcist, baik di kalangan  teman-temannya maupun dengan keluarganya atau orang dewasa. Tetapi ia berhenti menjadi exorcist karena suatu kejadian tragedi yang ia alami di masa lalu.

Suatu hari, Rokuro bertemu dengan sebuah exorcist wanita yang bernama Benio. Setelah melewati beberapa peristiwa, Rokuro dan Benio dihadapi oleh seekor Impurity yang besar. Rokuro, yang telah berhenti menjadi exorcist, akhirnya turun tangan membantu Benio yang hampir kalah, untuk melawan Impurity tersebut. Sesudah memenangkan pertarungan yang berat, Rokuro akhirnya pulang ke rumahnya. Ia bertemu kembali dengan Benio yang sedang disambut hangat oleh keluarga Rokuro. Dan ternyata Benio akan tinggal bersama keluarga Rokuro mulai hari itu…?!

Kenapa Benio bisa kenal dengan keluarga Rokuro? Dan bagaimana lanjutan cerita dari kedua exorcist tersebut? Ikuti kisahnya di Sousei no Onmyouji!